素盞嗚尊が、出雲で八岐大蛇（ヤマタノオロチ）を退治した剣「布都御魂（フツノミタマ）」を山頂の磐座に奉納し、そこに社を建てて祭ったといわれる。
※その後、布都御魂は崇神天皇の時代に大和国山辺郡の石上本宮に移された。

■コメント
この神社は、式内社であり、備前国の一宮です。社殿は山の中腹にあり、急な参道を登っていきます。さらにそこから奥へ登り山頂へ行くと奥宮（奥の院）があり、磐座があります。元々この奥宮に社殿があったそうですが、明治期に消失し現在の場所に再建し、山頂は奥宮として残しました。
社名の布都魂とは、スサノオノミオトがヤマタノオロチを切り倒した剣「布都御魂（フツノミタマ）」のことで、別名「十握剱」とも呼ばれています。スサノオノミコトがここの山頂にある磐座にその剣を奉納したので、そこに社を建てて祭ったのが始まりとされています。布都御魂は、その後、奈良県の石上本宮に移されました。
ちなみに、同じ吉井町内には、スサノオノミコトがヤマタノオロチの血で染まった布都御魂を洗ったといわれる「血洗いの滝」があります。